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論文

Measurement of diffusion coefficients in solids by the short-lived radioactive beam of $$^{8}$$Li

Jeong, S.-C.*; 片山 一郎*; 川上 宏金*; 渡辺 裕*; 石山 博恒*; 宮武 宇也*; 左高 正雄; 岡安 悟; 須貝 宏行; 市川 進一; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 230(1-4), p.596 - 600, 2005/04

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2004.12.107
 被引用回数：6 パーセンタイル：45.52(Instruments & Instrumentation)

短寿命核ビームを固体内拡散係数測定に用いる手法を開発し、イオン伝導体中の拡散係数を測定した。本方法は秒単位の高速拡散粒子の移動を直接観察できることが特徴である。東海研タンデム加速器からの24MeVの$$^{7}$$LiイオンをBeに衝突させ、レコイルマスセパレーターにより短寿命不安定核$$^{8}$$Li(寿命0.84秒)を分離し実験を行った。$$^{8}$$Liを固体中に照射し、$$^{8}$$Liから放出される$$alpha$$線の固体中でのエネルギー損失量を測定することにより高速拡散係数を測定した。リチウム電池の電極材として利用されているLi含有Siガラス,LiCoO$$_{2}$$におけるLiの拡散については本手法の検出限界(10$$^{-9}$$cm$$^{2}$$/s)以下であった。リチウム電池電極材の一つである超イオン伝導体LiAl(48.5at.%Li)について室温から300$$^{circ}$$Cの温度範囲で測定した結果はNMRスピンエコー法で測定した結果とよく一致した。

論文

Simulation study on the measurements of diffusion coefficients in solid materials by short-lived radiotracer beams

Jeong, S.-C.*; 片山 一郎*; 川上 宏金*; 石山 博恒*; 宮武 宇也*; 左高 正雄; 岩瀬 彰宏; 岡安 悟; 須貝 宏行; 市川 進一; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 42(7A), p.4576 - 4583, 2003/07

https://doi.org/10.1143/JJAP.42.4576

長寿命の$$gamma$$線放出核をトレーサーとして用いて物質の拡散現象を研究することは確立された研究手法である。ここでは、寿命1秒程度で$$alpha$$線や$$beta$$線を放出する同位元素を用いた高速拡散現象を研究することを目的として、金属間化合物LiAl中の$$^{8}$$Li(寿命0.8秒,$$alpha$$ emmiter)を考えシミュレーション手法の開発を行った。その結果を東海研タンデム加速器を利用した実験結果と比較し、実験結果と良い一致を得た。シミュレーションではTRIMコードに基づき入射核種の運動エネルギー幅,物質中でのstragring,放出放射線の自然幅などを考慮している。発表では$$^{18}$$F(寿命1.8時間,$$beta$$+emmiter)の拡散についても考察した。

論文

Simulation study on the measurements of diffusion coefficients in solid materials by short-lived radiotracer beams

Jeong, S.-C.*; 片山 一郎*; 川上 宏金*; 石山 博恒*; 宮武 宇也*; 左高 正雄; 岩瀬 彰宏*; 岡安 悟; 須貝 宏行; 市川 進一; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 42(7A), p.4576 - 4583, 2003/07

https://doi.org/10.1143/JJAP.42.4576
 被引用回数：14 パーセンタイル：50.33(Physics, Applied)

寿命1秒程度の短寿命核をトレーサーとし物質中の原子の高速拡散を研究するための実験手法とその解析のためのシミュレーション法を開発した。その実験とシミュレーションの比較の結果、拡散係数が1$$times$$10$$^{-9}$$cm$$^{2}$$/secより大きい場合について精度10%以下で決定できることがわかった。シミュレーションは加速器で注入された短寿命核からの放出$$alpha$$線のスペクトルを、Trimコードに基づき、入射核のエネルギー分布,飛程,阻止能など固体中のイオンの挙動を考慮し、$$alpha$$線スペクトルを再現したものである。実験は東海研タンデム加速器で加速した$$^{7}$$Liを核反応で$$^{8}$$Li(寿命0.84秒,$$alpha$$線放出核)に変換しLiAlに照射し固体中から放出される$$alpha$$線の時間依存スペクトルを測定したものである。

論文

Benchmark experiment on LiAlO$$_{2}$$, Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ and Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$ assemblies with D-T neutrons; Leakage neutron spectrum measurement

村田 勲*; 西尾 隆史*; Kokooo*; 近藤 哲男*; 高木 寛之*; 中野 大介*; 高橋 亮人*; 前川 藤夫; 池田 裕二郎; 竹内 浩

Fusion Engineering and Design, 51-52(Part.B), p.821 - 827, 2000/11

https://doi.org/10.1016/S0920-3796(00)00200-3
 被引用回数：9 パーセンタイル：50.61(Nuclear Science & Technology)

LiAlO$$_{2}$$、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$、Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$は核融合炉の先進増殖ブランケットの候補材料として開発が進められている。しかし、これらの材料に関するD-T中性子によるベンチマーク実験はこれまでに行われたことがなく、したがって核設計に使われる核データの精度検証も行われていない。そこで大阪大学と原研の協力により、原研FNSにおいてそれらの材料に関するベンチマーク実験を行った。10~40cm厚の実験体系にD-T中性子を入射し、背面から漏洩してくる中性子のスペクトルを飛行時間法により0.05~15MeVのエネルギー範囲で測定した。また実験解析を輸送計算コードMCNP及び4種の評価済み核データファイル(JENDL-3.2,JENDL-Fusion File,FENDL-1,FENDL-2)を用いて行い、実験結果と比較した。その結果、これらの核データに大きな問題点はなく、信頼をもって炉の設計に使えるものの、今後のデータの改良につながるいくつかの知見が得られた。

論文

金属間化合物$$beta$$-LiAlの照射効果

須貝 宏行

放射線化学, 2000(69), p.55 - 59, 2000/03

http://ci.nii.ac.jp/naid/10010163117

トリチウム製造($$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)$$^{3}$$H反応による)に用いられている$$beta$$-$$^{6}$$LiAlは、室温で多量(約4at.%)の格子欠陥を含む特異な化合物である。$$beta$$-$$^{6}$$LiAl中でのトリチウム挙動に対する格子欠陥の影響を明らかにする研究過程で、$$beta$$-$$^{6}$$LiAlの電気抵抗率に対する顕著な照射効果(一般に、導伝体の電気抵抗率は照射損傷により増加するにもかかわらず、中性子照射した$$beta$$-$$^{6}$$LiAlの電子抵抗率は約50%減少した)を見いだした。これらの照射効果に関する研究について紹介する。

論文

Radiation effects on Li-vacancy ordering in $$beta$$-LiAl at low temperatures

須貝 宏行; 矢萩 正人*; 栗山 一男*; 前田 裕司*

JAERI-Conf 99-013, p.204 - 206, 2000/01

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-99-013.pdf

低温下(40K以下)で、金属間化合物$$beta$$-LiAlに60MeVのLi$$^{3+}$$イオンを照射し、電気抵抗率のその場測定により、$$beta$$-LiAl中のLi原子空孔の規則・不規則変態に対する照射効果を調べた。低温下におけるLi原子空孔の規則配列は、Li原子空孔の濃度が高いほど、Liイオン照射の影響を受けにくいこと等が明らかとなった。すでに、Phys.Rev.(B52(195)3020)誌に発表した内容をポスターセッションで紹介する。

報告書

中性子照射したLi-Al合金の欠陥状態とトリチウム挙動に関する研究

須貝 宏行

JAERI-Research 99-041, 164 Pages, 1999/07

JAERI-Research-99-041.pdf:6.7MB

トリチウム製造用の$$^{6}$$Li-Al合金は、$$alpha$$相(Al)と$$beta$$相(金属間化合物$$beta$$-LiAl)からなり、$$beta$$-LiAlは多量のLi原子空孔及び置換型の格子欠陥を含む特異な化合物である。本研究では、$$beta$$-LiAl中の格子欠陥によるキャリアの散乱モデルを提案し、このモデルにより、中性子照射前及び後の$$beta$$-LiAlの電気抵抗率を矛盾なく説明した。このデータ解析の過程で、これまで明らかでなかった複合欠陥(Li原子空孔とAl格子点の置換Li原子からなる)の濃度(0.8at%)を求めた。さらに、$$^{6}$$Li-Al合金中におけるトリチウム挙動を合金中の格子欠陥との関連で明らかにし、$$^{6}$$Li-Al合金からのトリチウム抽出の温度条件を求め、37TBq(1,000Ci)規模のトリチウム製造に応用した。

論文

Trial fabrication of tritium breeders for fusion blanket with lithium recovered from seawater

土谷 邦彦; 河村 弘

Fusion Engineering and Design, 39-40, p.731 - 737, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0920-3796(98)00178-1
 被引用回数：1 パーセンタイル：15.02(Nuclear Science & Technology)

核融合炉ブランケットでは、天然に存在しないトリチウムを燃料として使用するため、トリチウム増殖材が装荷される。本研究では、海水採取Li$$_{2}$$CO$$_{3}$$及び鉱石採取Li$$_{2}$$CO$$_{3}$$を始発粉末として用い、固体トリチウム増殖材である$$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$ペレットを試作し、基本的特性への影響を調べた。本結果から、固相反応により製造した2種類の$$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$ペレットは、焼結温度と密度の依存性においても同等の製作性を有することが明らかとなった。また、特性評価から、この2種類の$$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$ペレットは、同等の性能を有することが明らかとなった。以上の結果より、鉱石採取Li$$_{2}$$CO$$_{3}$$粉末を用いて製造したトリチウム増殖材と同等のものを、海水採取Li$$_{2}$$CO$$_{3}$$粉末を用いることにより製造できる見通しが得られた。

論文

Defect structure in neutron-irradiated $$beta$$-$$^{6}$$LiAl and $$beta$$-$$^{7}$$LiAl; Electrical resistivity and Li diffusion

須貝 宏行; 棚瀬 正和; 矢萩 正人*; 芦田 敬*; 浜中 廣見*; 栗山 一男*; 岩村 国也*

Physical Review B, 52(6), p.4050 - 4059, 1995/08

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.52.4050
 被引用回数：17 パーセンタイル：69.61(Materials Science, Multidisciplinary)

$$beta$$-LiAl中のリチウムと、中性子照射によって生成されたトリチウムの拡散が、拡散経路として働くLi原子空孔との関連で調べられた。中性子照射した$$beta$$-$$^{6}$$LiAlの電気抵抗率と、その$$beta$$-$$^{6}$$LiAlから放出されるトリチウム量を、300-800Kの温度範囲で同時測定した。この結果、Li原子空孔とAl原子位置の置換Li原子からなる複合欠陥が、$$^{6}$$Li(n,$$^{3}$$H)$$^{4}$$He反応によって分解されることが示唆された。また、$$beta$$-LiAl(Li濃度48-56%)のLi濃度51.9%以下では複合欠陥を形成しないLi原子空孔、Li濃度51.9%以上では複合欠陥中のLi原子空孔がLiの拡散を支配し、リチウムとトリチウムの拡散に密接な関係のあることが明らかとなった。

論文

Radiation effects on Li-vacancy ordering in $$beta$$-LiAl

栗山 一男*; 加藤 宗*; 加藤 智晴*; 須貝 宏行; 前田 裕司; 矢萩 正人*

Physical Review B, 52(5), p.3020 - 3022, 1995/08

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.52.3020
 被引用回数：4 パーセンタイル：26.3(Materials Science, Multidisciplinary)

金属間化合物$$beta$$-LiAl(Li濃度48~56at.%)は、電気抵抗率の温度依存性に、90K付近で多量のLi原子空孔(最大3at.%)の規則-不規則変態による不連続を生じる。低温下でLiイオン照射した$$beta$$-LiAlの抵抗率測定により、Li原子空孔の規則-不規則変態にたいする照射効果を調べた。イオン的に偏極した共有結合および金属結合からなる$$beta$$-LiAlの結合状態によると考えられる照射効果を見い出した。

論文

トリチウム製造技術

棚瀬 正和

プラズマ・核融合学会誌, 70(1), p.32 - 35, 1994/00

https://ci.nii.ac.jp/naid/110003825906

原研で進めている核融合炉燃料トリチウムの製造技術開発の現状を紹介する。$$^{6}$$LiAl合金ターゲットの製作に始まり、原子炉による中性子照射、トリチウムの抽出、回収、貯蔵に至るトリチウム製造試験を1回40TBq(1kCi)規模で、トリチウムの環境への移行なく、安全に実施している。また、貯蔵されたトリチウムは数%の軽水素(H)を含むため、これを除くため1回6TBqで、ガスクロマトグラフィーによる同位体濃縮を行った。この濃縮により、60TBqのトリチウムを、99.9%以上の純度で得ることができた。

論文

Tritium diffusion behavior in neutron-irradiated LiAl crystal

須貝 宏行; Z.Miao*; 加藤 岑生; 工藤 博司

Fusion Technology, 21, p.818 - 820, 1992/03

中性子照射した金属間化合物$$^{6}$$LiAl結晶中のトリチウムの拡散係数Dは、699Kから886Kの範囲で、D=7.8$$times$$10$$^{-7}$$exp[-(103$$pm$$9.8)kJ/mol]cm$$^{2}$$s$$^{-1}$$となった。ここで、LiAl中のトリチウムの拡散に関する活性化エネルギーは、格子間機構に従うAl中の水素の拡散に関する活性化エネルギーより大きい。このことは、空孔機構で説明できる。すなわち、トリチウム(T$$^{-}$$)の拡散速度に、置換型欠陥(Li格子点上のAl原子)が影響を与えると解釈できる。

論文

Interaction of OT$$^{-}$$ with Li$$^{+}$$ during tritium diffusion in lithium-containing oxide crystals irradiated with neutrons

工藤 博司

Radiochimica Acta, 50, p.71 - 74, 1990/00

https://doi.org/10.1524/ract.1990.50.12.71

中性子照射したLi$$_{2}$$O、LiAlO$$_{2}$$、Li$$_{S}$$iO$$_{3}$$、Li$$_{2}$$SiO$$_{4}$$、Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$およびLi$$_{8}$$ZrO$$_{6}$$結晶を真空中で加熱すると、生成したトリチウムは主としてHTO(g)の化学形で気相に放出される。その放出速度は結晶中でのT$$^{+}$$の拡散に支配され、その拡散能は結晶中でのリチウム原子密度の増加とともに高くなる傾向を示す。その要因について考察し、結晶中でのOT$$^{-}$$イオンとLi$$^{+}$$イオンの相互作用が重要な役割を演ずることを明らかにした。

報告書

Progress Report of Department ofF Chemistry

化学部

JAERI-M 85-213, 378 Pages, 1986/02

JAERI-M-85-213.pdf:9.65MB

化学部における研究活動を1984~1985年に重点をおいてまとめた。研究内容は主として、核燃料・炉材料の開発、核燃料サイクルの確立、環境安全に資するための基礎研究である。、他に所内外からの、種々材料および燃料についての依頼測定にもこたえている。

論文

Diffusion-controlled tritium release from neutron-irradiated $$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$

奥野 健二; 工藤 博司

Journal of Nuclear Materials, 138, p.210 - 214, 1986/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(86)90007-3
 被引用回数：33 パーセンタイル：93.33(Materials Science, Multidisciplinary)

中性子照射した$$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$中に生成したトリチウムの加熱放出挙動、特にトリチウム放出速度を中心に研究を行った。真空中で、1170Kまで加熱することによって、$$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$中に生成したトリチウムは、すべて放出されることが明らかとなった。その化学形は、大部分(約95%)HTOであった。HTO(g)放出過程では、トリチウム(T$$^{+}$$)の$$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$結晶中での拡散が律速であることが判明した。630から925Kの温度範囲におけるトリチウムの拡散係数は、D=2.1$$times$$10$$^{-}$$$$^{5}$$exp[-90.3(kJmol$$^{-}$$$$^{1}$$)/RTcm$$^{2}$$s$$^{-}$$$$^{1}$$,であった。$$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$に対するトリチウムの拡散係数は、同温度範囲において、Li$$_{2}$$Oのそれと比較して、約2桁小さいことが判明した。

論文

The time dependence of in-situ tritium release from lithium oxide and lithium aluminate(VOM-22H experiment)

倉沢 利昌; 渡辺 斉; Hollenberg, G. W.*; 石井 慶信; 西村 昭彦; 吉田 浩; 成瀬 雄二; 相沢 雅夫; 大野 英雄; 小西 哲之

Journal of Nuclear Materials, 141-143, p.265 - 270, 1986/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(86)80048-4
 被引用回数：34 パーセンタイル：93.68(Materials Science, Multidisciplinary)

固体増殖材からのトリチウム放出は照射試料の置かれた環境やトリチウム測定装置の性能によって正確に測定できるかどうかが左右される。特にLi$$_{2}$$Oの場合には前回実験のVOM-15Hの結果からもスイープガス中の水分濃度に強く影響されることがわかっている。したがってVOM-22Hでは装置の改良を行った。特にトリチウムの還元については固体電解質セルの採用により応答性をよくした特長をもつ。本実験では試料温度を変えた時のトリチウム放出の時間依存性を調べた。その結果低い温度ではトリチウム放出は拡散のみに支配されていることが明らかになった。一方、より高温で変化の早い場合には電離箱等による遅れ時間を補正してやることが必要であることがわかった。 Li$$_{2}$$OとLiAlO$$_{2}$$のトリチウム放出を比較した時、同じ大きさの結晶程度をもつ試料では約300$$^{circ}$$C低い温度でLi$$_{2}$$Oからのトリチウム放出がおこることが明らかになった。これはLi$$_{2}$$Oがトリチウム増殖材として優秀であることを明確にしている。

論文

Electrical conductivity of polycrystalline Li$$_{2}$$SiO$$_{3}$$ and $$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$

大野 英雄; 小西 哲之

J.Am.Ceram.Soc., 67(6), p.418 - 419, 1984/00

https://doi.org/10.1111/j.1151-2916.1984.tb19727.x
 被引用回数：31 パーセンタイル：84.73(Materials Science, Ceramics)

最近リチウムを含む酸化物あるいは窒化物系化合物は、リチウムイオン導電性の良い電解質材料として注目を集めており、常温作動の可能な固体リチウム電池あるいは、リチウム同位体分離、回収などへの応用を考えた研究が始められている。本論文では、耐水性の比較的良いLi$$_{2}$$SiO$$_{3}$$および$$gamma$$-LiAlO$$_{2}$$について交流二端子法を用い、そのイオン伝導度を1000$$^{circ}$$Cまで測定した。いづれにおいても、固有欠陥領域と不純物欠陥領域が観測され、不純物欠陥領域でのリチウムイオンの拡散に伴う活性化エネルギーは、核磁気共鳴法による格子-スピン緩和時間(T$$_{1}$$)の測定から求めた活性化エネルギーと良い一致を示した。

論文

Nuclear magnetic resonance investigations of lithium diffusion in Li$$_{2}$$O, Li$$_{2}$$SiO$$_{3}$$ and LiAlO$$_{2}$$

松尾 徹*; 大野 英雄; 野田 健治; 小西 哲之; 吉田 浩; 渡辺 斉

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 79, p.1205 - 1216, 1983/00

Li$$_{2}$$O、Li$$_{2}$$SiO$$_{3}$$およびLiAlO$$_{2}$$からのトリチウム放出挙動の解明は、核融合炉ブランケット材の重要な研究項目の一つであり、数多くの報告がなされている。一方、これらのリチウム酸化物はリチウムイオンの良い導電体として優れた機能をも持っている。本稿では、これらの物質におけるリチウムの微視的挙動をパルス法による核スピン-格子緩和時間(T$$_{1}$$)の測定を行い、解明したものである。中性子照射により生ずるトリチウムの拡散機構を解明する上で、貴重な情報が得られた。

論文

Recovery and determination of tritium produced in lithium-aluminium alloy by neutron irradiation

棚瀬 正和; 上沖 寛

Journal of Radioanalytical Chemistry, 59(1), p.99 - 110, 1980/00

中性子照射したLiAl合金中のトリチウムの回収と定量を行った。合金をHe雰囲気中,800$$^{circ}$$Cで、加熱したとき放出されたトリチウム化合物をやはり800$$^{circ}$$Cで加熱したCuOカラムに通してH$$_{2}$$O(T)に酸化し、水トラップで回収した後、そのトリチウムを液体シンチレーションカウンターで測定する方法を採用した。この方法で得られたトリチウム量とWestcottらの方法により計算された量と比較した結果、両者はよい一致を示した。

論文

The Crystal structure of LiAl

栗山 一男*; 正木 典夫

Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 31(6), P. 1793, 1975/06

https://doi.org/10.1107/S056774087500622X
 被引用回数：19

LiAlの結晶構造は、CsCl型だともNaTlだとも云われていたが、粉末中性子回折実験の結果NaTl型であることが確認できた。

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